窝阔台汗逝世后，乃马真皇后称制，宠信奥都刺合蛮，不少贵族畏惧其势，争往附之，耶律楚材遭到排斥疏远。耶律楚材眼见政事日乱，不忍心撒手不管，只要发现有“不便于民”的事，还是站出来仗义直言，更引起了某些人的不满。一次，乃马真皇后将盖了御宝的空白纸，交给奥都刺合蛮，让他自行填写颁发。耶律楚材知道后说：“天下者，先帝之天下。朝廷自有宪章，必须遵守，不按宪章办事，就乱了法，这样的诏令我不敢奉行。”乃马真皇后又下旨：“奥都刺合蛮提出的建议，令史如果不办，断其手。”耶律楚材说：“国家大事，先帝全都委托老臣处理，令史没有责任。事若合理，自当奉行，如不可行，死且不避，还怕断手吗？”乃马真皇后听了很不愉快，耶律楚材仍然辩论不已，大声说道：“老臣跟随太祖太宗三十多年，没有做过对不起国家的事，我是无罪的，你总不会把我杀掉。”乃马真皇后听了更加不满，但终因他是先朝勋旧，不好轻易处理，便采取了敬而远之的办法，实际上是排挤他，不让他掌权。耶律楚材得不到信任，眼见奸邪当道，政事日非，心中很不愉快，终于在太宗后乃马真氏三年五月十四日“愤惋”而死。死的时候才五十五岁。